柔性傳感器以及可穿戴式設(shè)備已經(jīng)成為了近期的研究熱點(diǎn),生物電信號(hào)、溫度、以及汗液傳感器已經(jīng)被研究人員廣泛研究。而與柔性可穿戴氣體傳感器相關(guān)的研究還較少,主要的阻礙包含氣敏材料對工作溫度的要求,氣體響應(yīng)信號(hào)與應(yīng)變產(chǎn)生噪音的剝離,以及對氣體檢測的快速響應(yīng)與恢復(fù)。目前大部分電阻式氣體傳感器的工作溫度較高,能耗較大,且制備的工藝較復(fù)雜。

針對這些問題,來自美國賓夕法尼亞州立大學(xué)的程寰宇課題組和來自美國東北大學(xué)的祝紅麗課題組近期通過在還原氧化石墨烯上可控生長二硫化鉬(MoS2@rGO)形成敏感材料,利用蛇形導(dǎo)線和應(yīng)變隔離的設(shè)計(jì),成功制作了可拉伸的二氧化氮?dú)怏w傳感器。同時(shí)利用具有3D多孔結(jié)構(gòu)的激光誘導(dǎo)石墨烯作為電極與加熱裝置,將MoS2@rGO復(fù)合材料涂抹其上,制備了具有自加熱性能的可拉伸二氧化氮?dú)怏w傳感器,大大簡化了可穿戴氣體傳感器的制作工藝和增強(qiáng)了實(shí)用性。在該項(xiàng)工作中詳細(xì)比較分析了這兩種可拉伸氣體傳感器的傳感性能如靈敏度、檢測限、響應(yīng)/恢復(fù)速率等,探究了敏感材料和測量電極的構(gòu)造對提升傳感信噪比,提升檢測極限的規(guī)律。

賓夕法尼亞州立大學(xué)程寰宇/美國東北大學(xué)祝紅麗:基于MoS2@rGO復(fù)合納米材料的高靈敏柔性氣體傳感器

圖1.?MoS2@rGO復(fù)合納米材料的制備方法與微觀結(jié)構(gòu)。a) 合成過程示意圖,b-d) 不同尺寸的MoS2@rGO復(fù)合納米材料的掃描電子顯微鏡照片。

首先,作者表征了MoS2@rGO復(fù)合納米材料的微觀結(jié)構(gòu)與氣敏特性。MoS2@rGO復(fù)合納米材料的制備應(yīng)用了溶劑熱法,在二維片層的rGO上原位生長MoS2納米粒子,并在反應(yīng)溶劑無水乙醇的體系中添加不同尺寸的氯化鈉晶體顆粒,可以實(shí)現(xiàn)對所形成MoS2@rGO復(fù)合納米材料的形貌控制(圖1)。這是因?yàn)槁然c晶體不溶于乙醇,卻能溶于水,隨著添加氯化鈉晶體的尺寸逐漸變小,MoS2@rGO復(fù)合材料的尺寸也隨著溶劑中氯化鈉晶體顆粒間的空間變小而變小,最終制備得到的MoS2@rGO復(fù)合物比表面積相應(yīng)提高。通過球磨法調(diào)控氯化鈉晶體尺寸,從而實(shí)現(xiàn)對MoS2@rGO復(fù)合納米材料的可控制備。將該氣敏材料滴在叉指電極上,氣體傳感器的信號(hào)噪音比隨著MoS2@rGO復(fù)合材料的尺寸變小而從22.4提高到60.4(圖2),歸功于更為精細(xì)的納米材料與電極可以形成更好的接觸。

賓夕法尼亞州立大學(xué)程寰宇/美國東北大學(xué)祝紅麗:基于MoS2@rGO復(fù)合納米材料的高靈敏柔性氣體傳感器

圖2.不同尺寸的MoS2@rGO復(fù)合納米材料對1 ppm二氧化氮的響應(yīng)。a) 合成過程中未添加氯化鈉晶體,b)合成過程中添加未研磨的氯化鈉晶體,c)合成過程中添加了經(jīng)過研磨的氯化鈉晶體,d)合成過程中添加了經(jīng)過研磨的超精細(xì)氯化鈉晶體。

隨后,作者將MoS2@rGO復(fù)合納米材料滴在利用紫外激光切割而成的聚酰亞胺/金叉指電極,將電極整合在柔軟的Ecoflex基底上并將電極通過蛇形蜿蜒的導(dǎo)電層連接至萬用表,從而制備了柔性可拉伸氣體傳感器。該柔性傳感器可以適應(yīng)各種彎曲表面,并能承受20%的拉伸應(yīng)變(圖3), 同時(shí)在拉伸的狀態(tài)下能獲得更低的檢測限(5.6 ppb)。

賓夕法尼亞州立大學(xué)程寰宇/美國東北大學(xué)祝紅麗:基于MoS2@rGO復(fù)合納米材料的高靈敏柔性氣體傳感器

圖3.基于MoS2@rGO復(fù)合納米材料的柔性氣體傳感器可以適應(yīng)不同的形變(圖a-c)并避免在形變中出現(xiàn)損壞,最多可以承受20%的拉伸應(yīng)力(圖d),并且在拉伸的狀態(tài)下具有更低的檢測限(圖e)。

最后,作者為了簡化氣體傳感器的結(jié)構(gòu),使用了激光誘導(dǎo)石墨烯同時(shí)作為電極材料和加熱器,制備了基于MoS2@rGO復(fù)合納米材料的NO2傳感器。激光誘導(dǎo)石墨烯可以較為方便的通過CO2激光燒蝕商用聚酰亞胺薄膜制備,隨后選擇性的在激光誘導(dǎo)石墨烯局部滴加納米銀墨水和MoS2@rGO復(fù)合納米材料完成柔性氣體傳感器的制備。通過控制激光誘導(dǎo)石墨烯的幾何尺寸來調(diào)控傳感器的性能,當(dāng)其長度為2 mm,寬度為75um時(shí),所制備的氣體傳感器能夠在外接測量電路提供電壓時(shí)自加熱到60 ℃,顯著加快氣體傳感器的響應(yīng)和恢復(fù)速度,并且維持極為出色的信號(hào)噪音比(1026.9)。

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圖4.基于MoS2@rGO復(fù)合納米材料的柔性氣體傳感器可以適應(yīng)不同的形變(圖a-c)并避免在形變中出現(xiàn)損壞,最多可以承受20%的拉伸應(yīng)力(圖d),并且在拉伸的狀態(tài)下,具有更低的檢測限(圖e)。

本論文的第一作者為賓夕法尼亞州立大學(xué)的衣寧博士,美國東北大學(xué)和華南理工大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)的程崢博士,和廈門大學(xué)的李寒博士。該工作目前在線發(fā)表于領(lǐng)域著名期刊Materials Today Physics 。

 

全文鏈接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2542529320300894

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